李力成
,
王昌松
,
马璇璇
,
杨祝红
,
陆小华
催化学报
doi:10.1016/S1872-2067(11)60471-3
An Au-Cu bimetal catalyst was prepared by deposition-precipitation (urea) of gold and copper species on mesoporous TiO2 and activation with H2. The sample was characterized by N2 adsorption/desorption, X-ray diffraction, ultraviolet-visible spectroscopy, and high-resolution transmission electron microscopy. The results showed that the Au and Cu species formed an Au-Cu alloy and were well dis-persed on the mesoporous TiO2. According to CO oxidation test results, it was found that the catalytic activity of gold was enhanced by cop-per. The Au-Cu bimetal catalyst supported on mesoporous TiO2 showed better catalytic stability in CO oxidation than the Au catalyst sup-ported on mesoporous TiO2 and the nonporous TiO2-supported catalysts. This may be related to the effects of both Au-Cu alloying and the mesostructure of TiO2.
关键词:
gold
,
copper
,
mesoporous titania
,
stability
,
carbon monoxide
,
oxidation
董林
催化学报
负载型催化剂具有重要的应用背景,研究表面分散组分与载体之间的相互作用.对于了解催化过程的本质,进而设计开发高效实用的催化剂均有重要的指导意义.本课题组近年来在该领域中进行了一些探索研究,涉及的催化剂以负载型金属氧化物(如CuO/γ-Al_2O_3,CuO/Ce_xZr_(1-x)O_2和CuO/Ti_xSn_(1-x)O_2等)为主,涉及的反应包括CO完全氧化和NO+CO反应.通过改变活性组分的负载量、添加改性剂和改变样品制备条件等制得一系列样品,用多种固体催化剂表征手段考察各组分在催化剂中的作用以及在上述催化反应中的活性变化规律.研究表明:(1)金属氧化物和卤化物等离子化合物在氧化物载体表面的分散容量和分散后的一些性质均可从"嵌入模型"的考虑得到解释;(2)处于不同载体表面的活性物种或同一载体表面不同结构的活性物种,由于其存在状态的差异使得其氧化还原性质和催化性质不同;(3)在相关催化剂体系中进行的CO完全氧化和NO+CO反应的结果显示,通过探索催化剂的"组成-结构-性质"间的关系,有可能为实际催化剂的设计提供理论参考.
关键词:
负载型催化剂
,
表面改性
,
表面相互作用
,
嵌入模型
,
分散容量
,
一氧化碳
,
完全氧化
,
NO+CO反应
曾尚红
,
苏海全
,
王岩
,
刘国扬
,
王坤
,
潘慧
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91023
采用浸渍法、粉末涂覆法、沉积沉淀浸渍法、溶胶高温分解法、原位溶液燃烧法和微乳液法制备了CuO-CeO_2/Al_2O_3/FeCrAl整体催化剂,并运用扫描电镜、X射线衍射、程序升温还原、超声波振动和热振荡等手段研究了制备方法对活性组分的负载及其分布、催化剂结构、粘附稳定性和催化CO优先氧化反应性能的影响.结果表明,溶胶高温分解法、原位溶液燃烧法和微乳液法制备的整体催化剂表现出较好的催化CO优先氧化反应性能和较高的粘附稳定性.
关键词:
氧化铜
,
氧化铈
,
氧化铝
,
整体催化剂
,
溶胶高温分解
,
原位溶液燃烧
,
微乳液法
,
一氧化碳
,
优先氧化
安欣
,
任飞
,
李晋鲁
,
王金福
催化学报
采用特殊的共沉淀法制备了一种在CO2加氢和CO加氢过程中都具有很高活性的Cu/ZnO/Al2O3纳米纤维催化剂. 与商业催化剂相比,该催化剂的CO2和CO转化率、甲醇选择性和甲醇时空产率高很多. 该合成方法不需要有机试剂和复杂的过程,因此生产成本低,容易实现.
关键词:
甲醇
,
二氧化碳
,
一氧化碳
,
加氢
,
铜
,
氧化锌
,
氧化铝
,
纳米纤维
邹志强
,
孟明
,
于一夫
,
谢亚宁
,
胡天斗
,
张静
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90705
采用分步浸渍法分别制备了LaCeZr和YCeZr组合助剂改性的介孔Al_2O_3负载的Mn基系列氧化物催化剂,用X射线衍射、氮气吸附-脱附、X射线吸收精细结构、X射线光电子能谱和程序升温还原等方法对催化剂进行了表征,探讨了催化剂中Mn物种的存在形式及其还原性能,并与样品催化CO和C_3H_8的氧化活性相关联.结果表明,样品中Mn物种主要以Mn_3O_4形式存在,该物种在不同样品中与载体的作用强弱不同,从而表现出不同的还原性能和催化活性.助剂改性有效抑制了Mn-Al之间的相互作用,提高了Mn-O键的活动度,从而提高了催化剂的氧化活性.相比于YCeZr助剂,LaCeZr助剂改性更大程度上提高了Mn物种的还原性,因而大大提高了催化剂的氧化性能.650℃焙烧的LaCeZr组合助剂改性的介孔Al_2O_3负载的Mn氧化物催化剂,在0.035%SO_2存在的条件下对CO的氧化活性并未下降,对C_3H_8的氧化活性下降幅度也较小,表现出优越的抗硫性能和氧化性能.
关键词:
锰氧化物
,
氧化铝
,
改性
,
一氧化碳
,
氧化
,
丙烷氧化
,
精细结构
唐晓兰
,
张保才
,
李勇
,
辛勤
,
申文杰
催化学报
基于前体的概念,采用调变多元醇法制备了Pt-Fe/Al2O3催化剂,并考察了其催化CO选择氧化的性能.TEM结果表明,该方法可有效控制催化剂的金属粒子粒径为2.5～3 nm;催化剂性能测试结果表明,在80℃和n(CO)/n(O2)=2的条件下,Pt-3Fe/Al2O3显示出良好的催化性能和稳定性,CO转化率达99%,CO2选择性达98%,这可能是由于Pt和Fe之间的有效相互作用所致.
关键词:
铂
,
铁
,
氧化铝
,
一氧化碳
,
选择氧化
,
前体概念
,
调变多元醇法
刘晨光
,
催化学报
研究了水水/甲苯乳化液中二苯并噻吩(硫芴)在分散型钼酸、磷钼酸和四硫钼酸铵催化剂存在下的加氢脱硫反应.反应在高压釜中于340℃及三种不同的气氛即H2,H2/H2O和CO/H2O(CO和H2O经水煤气转换反应(WGSR)产生原位氢)的存在下进行.用GC和GC-MS鉴定、分析了气体和液体产物的组成.结果表明:对硫芴的加氢脱硫反应,在分散型四硫钼酸铵催化剂存在下,原位产生的氢的效果仅比加入的氢气稍好,而在分散型钼酸和磷钼酸催化剂存在下,原位产生的氢远比加入的氢气有效.实验结果还表明:硫化氢能显著提高分散型钼酸和磷钼酸催化剂的加氢脱硫活性,但在分散型四硫钼酸铵催化剂存在下,硫化氢能促进加氢反应而抑制氢解反应.一氧化碳和水均选择性地抑制氢解反应.
关键词:
加氢脱硫
,
硫芴
,
原位氢
,
催化剂前身物
,
硫化氢
,
一氧化碳
,
水
李经伟
,
丁云杰
,
林荣和
,
龚磊峰
,
宋宪根
,
陈维苗
,
王涛
,
罗洪原
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.91029
采用CO加氢反应、静态化学吸附、程序升温还原、CO程序升温脱附和程序升温表面反应等技术研究了助剂Li对Rh-Mn/SiO_2催化剂上CO加氢合成碳二含氧化合物性能的影响.结果表明,Li的加入及其负载量的增加抑制了烃类,特别是CH_4的生成,而对碳二及碳二以上烃类的选择性影响较小.Li的加入还提高了碳二含氧化合物的选择性,主要是乙酸的选择性,但同时降低了Rh基催化剂的CO加氢活性.表征结果表明,Li的加入既降低了催化剂解离CO的能力,又减少了催化剂上CO解离活性位的数量,从而降低了Rh基催化剂上CO加氢的速控步骤--CO解离反应的速率.Li负载量对Rh-Mn/SiO_2催化剂上H_2和CO的化学吸附量影响较小,这表明并非所有的Li都和Rh发生了相互作用,而是有相当一部分Li只是分散在载体SiO_2上,并没有与Rh发生接触.
关键词:
锂
,
铑
,
锰
,
二氧化硅
,
一氧化碳
,
加氢
,
碳二含氧化合物
顾建峰
,
阿古拉
,
贾美林
,
刘玉萍
,
照日格图
,
袁忠勇
催化学报
doi:10.3724/SP.J.1088.2010.90906
采用水热法合成了小晶粒的SAPO-34.MnSAPO-34和CuSAPO-34分子筛,并以它们为载体采用浸渍法制备了一系列不同Pd含量的催化剂用于催化CO氧化反应.结果表明:分子筛载体、催化剂制备条件、反应条件、Pd含量及预还原等对催化剂的活性影响较大.催化剂活性随焙烧温度的增加而降低,而随着反应温度的升高而提高,担载在SAPO-34上Pd含量为1.35%时性能最佳.X射线衍射和透射电镜结果表明Pd物种高度分散于催化剂上,粒子粒径在2～8 nm;X射线光电子能谱及氢气程序升温还原结果表明,高度分散的Pd~(2+)物种是CO氧化反应活性位.随着反应进行被还原为Pd~0物种,因而导致催化剂活性下降.H2预还原处理催化剂致使活性下降的实验结果也支持了这一结论.
关键词:
钯
,
锰
,
铜
,
SAPO-34
,
负载型催化剂
,
一氧化碳
,
氧化
